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Su primer disco Switched-On Bach fue tal vez el primer álbum en intentar el empleo de sintetizadores como una alternativa a la orquesta. Habiendo ayudado al ingeniero Robert Moog en el desarrollo de su primer sintetizador comercial, Carlos ayudó a promover esta tecnología. Las técnicas de grabación multipista jugaron un papel importantísimo en el lento y costoso proceso de creación de su álbum.
Switched-On Bach se convirtió en el álbum clásico más vendido de todos los tiempos, y el primero en alcanzar el disco de platino. Fue seguido en 1969 por su secuela de música barroca The Well-Tempered Synthesizer (El sintetizador bien temperado), un juego de palabras sobre la obra El clave bien temperado, de Johann Sebastian Bach, aunque dicho álbum contiene también realizaciones electrónicas de obras de Claudio Monteverdi, Domenico Scarlatti y Georg Friederick Haendel. Aunque se vendió bien, no alcanzó el nivel casi legendario del álbum anterior. Para los nuevos oyentes de música electrónica, El sintetizador bien temperado es más recomendable, ya que contiene una mayor variedad y refinamiento en los sonidos sintetizados: en una de las obras de Monteverdi se pueden escuchar sonidos cuasi vocales, previos al empleo del vocoder.
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